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当时，曾国藩患肺病，僦居城南报国寺，与经学家刘传莹等谈经论道。报国寺又名慈仁寺，曾是明末清初思想家顾炎武的栖居所。面对内忧外患，强烈的参与意识使曾国藩步亭林以自喻。他在桐城派姚鼐所提义理、辞章、考据三条传统的治学标准外，旗帜鲜明地增加了“经济”，亦即经世致用之学一条。李鸿章不仅与曾国藩“朝夕过从，讲求义理之学”，还受命按新的治学宗旨编校《经史百家杂钞》，所以曾国藩一再称其“才可大用”，并把他和门下同时中进士的郭嵩焘、陈鼐、帅远铎等一起，称为“丁未四君子”。太平军起，曾、李各自回乡办理团练，曾氏又将自己编练湘军的心得谆谆信告李鸿章，足见期望之殷。
咸丰三年（1853年）初，李鸿章得知太平军大举入皖的消息后，怂恿工部左侍郎吕贤基上奏，并代为捉刀连夜赶写奏章。奏上，咸丰帝命吕担任安徽团练大臣，吕对李说：“君祸我，上命我往；我亦祸君，奏调偕行”。于是李鸿章与吕贤基一同回到安徽。翌年，李鸿章的父亲李文安也由王茂荫举荐回乡办团练。李家父子的团练“整齐皆可用”。李鸿章先后随周天爵、李嘉端、吕贤基、福济等清廷大员在皖中与太平军、捻军作战。
李鸿章以书生带兵，既有“专以浪战为能”的记录，也有“翰林变作绿林”的恶名。数年的团练生涯，使他逐步懂得了为将之道，不在一时胜败，不逞匹夫之勇。他曾因咸丰五年（1855年）十月率团练收复庐州之功，“奉旨交军机处记名以道府用”。次年又以克复无为、巢县、含山的战功，赏加按察使衔。然而，功高易遭妒，一时之间，谤言四起，李鸿章几不能自立于乡里。七年（1857年），皖抚福济奏报李鸿章丁忧，为父亲守制，从而结束了他为时五年的团练活动。翌年，太平军再陷庐州，李鸿章携带家眷出逃，辗转至南昌，寓居其兄李翰章处。他本人遂于九年（1859年）末投奔建昌曾国藩湘军大营，充当幕僚。
其实，适湘军三河新败，需人孔急。因此，曾国藩对于招李鸿章入营襄助，甚为积极主动。但曾也深知，李自恃才高气盛，锋芒毕露，真要独当一面，还需再经一番磨砺。于是，他平时尽量让李鸿章参与核心机密的讨论，将其与胡林翼、李续宜等方面大员同等看待；当时，湘军幕府中有不少能言善辩之士，如李元度、左宗棠等，曾国藩经常有意无意让他们与李鸿章争口舌之长，以挫其锐气。至于曾氏本人，更是身体力行，以自己的表率来影响李鸿章。如李爱睡懒觉，曾则每日清晨必等幕僚到齐后方肯用餐，逼李每日早起；又李好讲虚夸大言以哗众取宠，曾多次正言相诫：待人惟一个“诚”字。每当遇到困难河挫折，曾则大谈“挺”经。如此苦心孤诣，使李鸿章的思想、性格乃至生活习惯都深受曾国藩的潜移默化。李鸿章自称：“我从师多矣，毋若此老翁之善教者，其随时、随地、随事，均有所指示”。又说“从前历佐诸帅，茫无指归，至此如识指南针，获益匪浅。”而曾国藩的评价则是：“少荃天资与公牍最相近，将来建树非凡，或竟青出于蓝也未可知。”
事实的发展正是如此，曾氏生性“懦缓”，而李的作风则明快果断；曾国藩每有大计常犹豫再三，往往得李在旁数言而决。咸丰十年（1860年）秋，师生之间因曾国藩决定移军祁门和弹劾李元度二事发生严重分歧。李鸿章认为祁门地处万山丛中，是兵家所忌的“绝地”，移驻不妥；而李元度追随曾氏，好为“文人大言”，而非将才，曾深知其短却使他领军防守徽州，甫一兵败又严词纠参，李鸿章不愿拟稿并“率一幕人往争”，终至愤而离营。这表明，李此时的战略和用人眼光已在曾之上。后来，经过胡林翼、陈鼐和郭嵩焘等友朋的劝说和曾国藩的再三招请，李鸿章乃于次年六月七日重回湘军大营。
咸丰十年（1860年），太平军二破江南大营后，清政府在整个长江下游地区已失去最后一支经制军主力。在太平军猛烈攻势下，江南豪绅地主，纷纷逃避到已经形同孤岛的上海。为了免遭灭顶之灾，在沪士绅买办一面筹备“中外会防局”，依赖西方雇佣军保护上海；另一方面又派出钱鼎铭等为代表，前往安庆请曾国藩派援兵。钱鼎铭先动之以情，每日泣涕哀求，言江南士绅盼曾国藩如久旱之望云霓；继而晓之以利，说上海每月可筹饷六十万两，这对时感缺饷的湘军，不啻是一大诱惑；同时，钱鼎铭还利用其父亲钱宝琛是曾国藩和李文安同年的关系，走李鸿章的门路要说动曾国藩。曾国藩最初属意派曾国荃领兵东援，但曾国荃一心要攻下天京，建立首功，而不愿往。随后，曾国藩又函请湘军宿将陈士杰出山，但陈亦以“母老”力辞，曾国藩最后转商于李鸿章，李欣然应命，于是开始了淮军的招募与组建。
两淮地区，民风强悍，尤其是“兵、匪、发、捻”交乘的皖中腹地，民间纷纷结寨自保图存。庐州地区的团练武装，以合肥西乡三山（周公山、紫蓬山、大潜山）的张（树声、树珊）、周（盛波、盛传）、刘（铭传）三股势力最大，百里之内，互为声援。咸丰十一年（1861年）夏，西乡团练头目得知曾国藩就任两江总督，安徽人李鸿章在幕中主持机要时，就公推曾任李文安幕僚的张树声向李鸿章、曾国藩上了一道禀帖，洞陈安徽形势，并表示了愿意投效的决心。曾阅后大为赏识，亲笔批示“独立江北，真祖生也”。由于庐州团练的这些基础和李鸿章在当地的各种关系，淮军的组建、招募比较顺利。
李鸿章首先通过张树声招募了合肥西乡三山诸部团练。接着，又通过前来安庆拜访的庐江进士刘秉璋与驻扎三河的庐江团练头目潘鼎新、吴长庆建立联系。潘、刘自幼同学，又同为李鸿章父亲李文安的门生，吴长庆的亡父吴廷香也与李文安有旧交，自然一呼而应。同治元年（1862年）春节过后，淮军最早的部队树（张树声）、铭（刘铭传）、鼎（潘鼎新）、庆（吴长庆）四营即陆续开赴安庆集训。与此同时，李鸿章还命令三弟李鹤章回合肥故乡招募旧部团练，响应投军的有内亲李胜、张绍棠，昔年好友 德模、王学懋，以及父亲李文安的旧部吴毓兰、吴毓芬等（这些东乡团练与西乡周盛波、周盛传兄弟的“盛”字营，均属第二批成军的淮勇，后由陆路陆续开赴上海）。
首批四营淮军抵达安庆后，曾国藩极为重视，亲自召见各营将领加以考察，并亲为订立营制营规。曾国藩担心新建的淮军兵力太单薄，还从湘军各部调兵借将，其中整营拨归淮军的有：1、属于湘军系统的“春”字营（张遇春）和“济”字营（李济元）；2、太平军降将程学启“开”字两营；3、湖南新勇“林”字两营（滕嗣林、滕嗣武）以及后到的“熊”字营（陈飞熊）和“垣”字营（马先槐）；4、曾国藩送给李鸿章作为“赠嫁之资”的亲兵两营（韩正国、周良才）。其中，以桐城人程学启部“开”字两营作战最为凶悍，士卒多系安徽人（丁汝昌当时即在该部）。这样，李鸿章初建的淮军，就有了14个营头的建制（每营正勇505人，长夫180人，共685人）。同治元年（1862年）二月，曾国藩在李鸿章陪同下，检阅已到达安庆集结的淮军各营，淮军正式宣告建军。随后，上海士绅花银18万两，雇英国商船7艘，将淮军分批由水陆运往上海。由于“济”字营留防池州，因此乘船入沪的淮军共计13营约9000人。
李鸿章本人于三月十日随首批淮军抵沪，半月之后，被任命署理江苏巡抚，十月十二日实授，次年二月又兼署通商大臣，“从此隆隆直上”，开始了他在晚清政治舞台上纵横捭阖的四十年。
李鸿章受任之初，形势极为严峻。当时上海是全国最大的通商口岸，华洋杂处，是江南财富集中之地；淮军抵达时，正值太平军第二次大举进攻，能否守住上海并徐图发展，是摆在李鸿章面前的最大考验。李鸿章牢记恩师的教诲“以练兵学战为性命根本，吏治洋务皆置后图”。而由上海官绅组建的“中外会防局”，一心指望外国雇佣军抵御太平军，对洋人百般献媚，他们和外国军队对淮军不以为然，“皆笑指为丐”。面对这种情况，李鸿章激励将士说“军贵能战，待吾破敌慑之”。不久，淮军果然于当年下半年独立进行了虹桥、北新泾和四江口三次恶战，李鸿章亲临前线指挥，成功守住了上海，顿时令中外人士对淮军刮目相看。
初步站稳脚跟后，李鸿章开始从“察吏、整军、筹饷、辑夷各事”入手，以进一步巩固自己的地位。在人事上，他罢免了以吴 、杨坊为代表的一批媚外过甚的买办官吏，改为起用郭嵩焘、丁日昌等一批务实肯干的洋务派官员，同时建立了不同于湘军幕府，以务实干练、通晓洋务为基准的淮军幕府。在军制上，他从实战中领略到西洋军械的威力，从而产生“虚心忍辱，学得洋人一二秘法”的想法。淮军到沪未及一年，“尽改（湘军）旧制，更仿夷军”，转变成了装备洋枪洋炮，并雇请外国教练训练的新式军队，大大提高了战斗力；同时，李鸿章还采用一系列招降纳叛，兼收并蓄的措施，扩充实力，不到半年内，淮军就迅速扩军至50个营头，约2万人，此后更进一步急剧膨胀，至攻打天京前夕，淮军总兵力已达7万余人。在军费上，李鸿章采用“关厘分途，以厘济饷”的政策，以关税支付常胜军、中外合防局及镇江防军的军需，而以厘金协济淮军，随着军事进展和湘淮军力的壮大，厘卡也层层添设，从而确保了饷源。在对外关系上，李鸿章利用洋人赫德和士绅潘曾玮当说客，巧妙地平息了因苏州杀降而引起的戈登率常胜军闹事事件，并最终巧妙地解散了常胜军，初步显露出他的外交手腕。
同治元年（1862年）十一月十八日，常熟太平军守将骆国忠投降。李鸿章乘机率淮军发起收复苏、常的战役。经过与前来平叛的太平军反复激战，淮军最终攻克常熟、太仓、昆山等地。在初步扫清苏州外围后，李鸿章制订了三路进军计划，中路程学启统率，由昆山直趋苏州；北路李鹤章、刘铭传从常熟进攻江阴、无锡；南路则下攻吴江、平望，切断浙江太平军增援的道路。二年（1863年）七月，程学启部兵临苏州城下，太平天国忠王李秀成率军自天京往援，与北路淮军大战于无锡大桥角，太平军失利。是时，苏州太平军守将纳王郜永宽等发生动摇，与程学启部秘密接洽献城事宜。十一月初五，郜永宽等杀死守城主将慕王谭绍光，开城投降。但淮军入城后，太平军八降王率部屯居半城，不愿剃发解除武装，而是索要官衔及编制。为此，李鸿章采纳程学启的建议，诱杀了八降将，并遣散余众。苏州杀降，尽管引起戈登的不满，一度闹得不可开交，但就李鸿章来说，毕竟消除了“变生肘腋”的隐患，正如其在禀母亲的书信中所称“此事虽太过不仁，然攸关大局，不得不为”。曾国藩接报后，赞赏李鸿章“殊为眼明手辣”。
此后，淮军节节胜利。同治三年（1864年），攻克常州，太平天国护王陈坤书被捕杀。苏南地区的太平军基本被肃清。
当时，湘军久攻天京不下，清廷屡次诏催李鸿章率淮军前往会攻。李鸿章从自己与曾氏兄弟的关系考虑，染指金陵必会被认为抢功，而得罪曾氏。于是，他一面在苏、常按兵不动，一面掉头南下攻入浙江，结果惹恼了闽浙总督左宗棠，左上奏朝廷，告李鸿章“越境掠功”，由此开始，二人做了一辈子对头冤家。五月十三日，李鸿章闻知湘军攻城地道将成，又因为朝廷一再催促，遂派刘士奇炮队及刘铭传、潘鼎新、周盛波等二十七营会攻天京。十五日，曾国荃出示李鸿章发来的出兵咨札，激示众将曰：“他人至矣，艰苦二年以与人耶？”，众皆曰“愿尽死力！”，第二天，湘军终于攻克天京。事后，曾国藩曾执手向李鸿章表示感激：“愚兄弟薄面，赖子保全”。江苏肃清，湘淮军将帅均得加官进爵，李鸿章受封一等肃毅伯，赏戴双眼花翎。
太平天国失败后，在湘淮军的去留问题上，曾国藩与李鸿章采取了不同的做法。曾国藩在攻下天京后不到一个月，就将他统率的湘军大部分遣散，当时，北方的捻军起义正如火如荼，曾国藩不顾清廷责成他再顾皖省军务的命令而毅然裁军，固然是因为湘军“暮气已深”，更重要的是，曾国藩担心功高震主，给自己带来杀身之祸。而李鸿章则认为：“吾师暨鸿章当与兵事相始终，留湘淮勇以防剿江南北，俟大局布稳，仍可远征他处”，他并进一步看到“目前之患在内寇，长远之患在西人”，因此他主张保留湘淮军的用意，不止于“靖内寇”，更在于“御外侮”，显然比曾氏高处一筹。
四年（1865年）四月二十四日，剿捻统帅僧格林沁全军覆没于山东菏泽。清廷即任命曾国藩为钦差大臣，北上督师剿捻，以李鸿章署理两江总督，负责调兵、筹饷等后勤事宜。由于湘军大部已裁撤，因此曾国藩北上率领的多为淮军。起初仅“铭”、“盛”、“鼎”、“树”四军共2。7万人，另带湘军刘松山部约8千人。后又命李鸿章的六弟李昭庆招练马队2千人，并增调淮军杨鼎勋、刘秉璋、刘士奇、吴毓芬、王永胜等部共2。7万人，加上刘铭传新募的新营，总兵力6万余人。曾国藩一到前线，即采用刘铭传、李鸿章等拟定的方针，决定“以有定之兵，制无定之寇”，在安徽临淮、河南周口、江苏徐州、山东济宁四镇屯扎重兵，一省有急，三省往援。后来，曾国藩又在运河、黄海、沙河和贾鲁河一带分兵设防，实行“画河圈地”之策。但是，一方面，当时捻军正值势旺，作战快速多变，枯守堵御一时难以奏效；另一方面，曾国藩也无法有效指挥淮军。因此，历时一年半，曾国藩督师无功，清廷不得不于五年（1866年）十一月初一，改命李鸿章为钦差大臣，接办剿捻事务，令曾国藩仍回两江总督本任。
曾、李瓜代后。淮军继续扩军，李昭庆所部一军扩至19营，名武毅军，并添调“魁”字2营、亲兵1营、“凤”字7营。此外，又借调唐仁廉马队3营。合计剿捻兵力达7万人。李鸿章于十一月二十三日抵达徐州时，捻军已一分为二，赖文光、任柱等率东捻军仍留在中原作战，张宗禹、邱远才等则率捻军入陕西。李鸿章首先决定倾全力对付东捻军。他虽然仍坚持采用“以静制动”的战略方针，但鉴于曾国藩分防太广，难以奏效的教训，改为“扼地兜剿”的战法，即力图将捻军�